Lim membuat debut TV profesional pertamanya di Magic, yang ditayangkan di SBS pada tahun 2004, dan membuat debut filemnya di A Millionaire's First Love pada tahun 2006, diikuti oleh satu siri watak sokongan, terutamanya dalam The Snow Queen (2006) dan Boys Over Flowers (2009). Dia mendapat ulasan positif bagi persembahannya sebagai pelukis buta dalam episod 10 Auction House, satu siri TV 2007 yang berkisar dunia seni yang ditayangkan di MBC. Tetapi kejayaan cemerlangnya tiba pada watak utama pertamanya dalam siri MBC 2009 Tamra, the Island.

Episod 10 Auction House

Seperti dalam filem Amadeus, plot episod itu ialah konflik semulajadi antara pelukis jenius, Lee Ji-un yang dimainkan Lim, dan pelukis biasa, Park Min-kun yang dimainkan oleh Noh Yu-min. Ketika belajar melukis bersama-sama di sebuah institusi seni di bandar New York, Ji-un menaruh hati pada Min-kun. Kemudian Ji-un kehilangan penglihatan dan keluarga serta semua kenangan lampaunya dalam satu kemalangan kereta. Semasa tempoh ini, Min-kun membakar semua karya-karya Ji-un dan sebaliknya menyaingi semua itu di belakang Ji-un. Lukisan-lukisan asal Ji-un yang ditiru Min-kun dialu-alukan oleh pengkritik seni, yang membawa kemasyhuran dan kejayaan kepadanya. Pada akhirnya, nyatalah bahawa hilang ingatan Ji-un adalah palsu; dia berpura-pura berbuat demikian untuk membalas dendam terhadap orang tercintanya dan akhirnya meluahkan perasaan sebenarnya lama dihargai kepada Min-kun. Apabila mereka bertemu sesama sendiri di rumah Ji-un, rancangan itu mencapai klimak tegang, kerana seorang pengkritik memuji persembahan Lim yang kompleks. Dalam satu temuramah, Lim menyebutkan bahawa dia begitu terharu dengan ulasan pengkritik itu dan dengan serta merta berasa seram sejuk sebaik sahaja dia membacanya.

Tamra, the Island

Berlatarbelakangkan pulau Jeju, Haenam di Wilayah Jeolla Selatan (Tamranŭn Tota adalah nama lama Pulau Jeju), Tamra, the Island adalah bentuk hibrid drama TV yang menggabungkan komedi romantik dan fiksyen sejarah. Ia memaparkan hubungan antara orang Korea dengan orang asing di Joseon pada kurun ke-17.[2] Cerita asal rancangan itu berdasarkan sebuah manhwa dengan judul yang sama yang ditulis oleh Jeong Hye-na. Motif utama buku itu diambil daripada tokoh sejarah, Hendrick Hamel, seorang penyimpan kira-kira di Syarikat Hindia Timur Belanda yang dijumpai hanyut di Jeju ketika menuju ke Jepun. Dari segi sejarah, Hamel dianggap orang barat pertama yang tinggal di Joseon dan menulis tentangnya.[3] Rancangan itu bermula dengan Park Kyu, protagonis lelaki, yang dimainkan Lim, tiba di pulau itu, kononnya diusir dari ibukota atas tuduhan gangguan seks terhadap perempuan, tetapi sebenarnya, dia adalah pesuruhjaya diraja sulit yang dihantar dari istana untuk mengesan penggelapan ufti. Park Kyu datang tinggal dengan Jang Beo-jin, yang dimainkan oleh Seo Woo, protagonis wanita, dan keluarganya di dalam rumah mereka. Beo-jin adalah seorang tomboi yang benci menyelam untuk mengutip rumpai laut dan cenkerang, lambang nasib yang tidak ditolak dan kehidupan susah wanita Jeju. Satu hari, dia menjumpai dan menyelamatkan dua orang yang terdampar di pantai: William, seorang bangsawan muda dari England yang dimainkan oleh Pierre Deporte, dan Yan, seorang pedagang Belanda yang tinggal di Jepun dari Syarikat Hindia Timur Belanda yang dimainkan oleh Lee Sun-ho. Rancangan itu berpusatkan cinta tiga segi antara Kyu, Beo-jin dan William, berserta tindakbalas penduduk tempatan dan kerajaan pusat terhadap orang barat dan layanannya, yang menyebabkan sentuhan bangsa dan budaya pada kedua-dua belah pihak. Rancangan itu juga memaparkan kepayahan hidup rakyat biasa yang diekploitasi oleh pendeta agung tempatan yang mempunyai dan melatih militia demi kepentingan dirinya, dan oleh kerajaan pusat dan tempatan, dan juga penentangan rakyat biasa terhadap sekatan tak berpenghujung yang merupakan realiti sosial pada zaman Joseon. Malahan, kebangkitan perdagangan dan aspirasi politik bagi pembaharuan masyarakat semasa zaman pertengahan akhir Joseon juga adalah satu lagi tema utama rancangan itu.

.Meskipun ia menerima rating yang rendah, Tamra, the Island memperoleh ikutan kegilaan. Lim kemudiannya memenangi anugerah Pelakon Baru Tahun itu pada majlis Anugerah Kebudayaan dan Hiburan Korea 2009 hasil persembahannya dalam rancangan itu.

2011 - kini

Mengambil kesempatan daripada pangkalan peminatnya yang makin bertambah di Jepun sejak tayangan Tamra, the Island di sana,[4][5] Lim berlakon dalam drama khas 2 episod Marriage War of Doenjang-kun and Natto-chan mengenai seorang lelaki Korea dan seorang wanita Jepun yang jatuh cinta ketika bekerja bersama-sama dalam sebuah projek bersama Korea-Jepun, tetapi berhadapan dengan tentangan keluarga terhadap perkahwinan mereka. Doenjang ialah perkataan Korea bagi pes soya yang ditapai, manakala natto ialah pes soya Jepun yang serupa. Judul kerja awalnya adalah Hyunhaetan Marriage War, dan Hyunhaetan adalah nama Korea bagi selat antara Jepun dan Korea, yang merupakan metafora bagi perjuangan pasangan itu. Komedi romantik itu juga dikenali dengan judul alternatif Mister Kimchi and Miss Teriyaki's Wedding War.[6]

What's Up, drama muzikal kampus yang tertangguh lama yang difilemkan Lim pada 2010, akhirnya ditayangkan di saluran kabel MBN pada tahun 2011. Ia ditulis oleh Song Ji-na, penulis drama ternama (Sandglass) dan merupakan cerita pelajar kolej yang belajar seni lakonan dan persembahan di fakulti teater muzikal. Lim memegang watak utama Jang Je-hun, seorang orang luar yang sinis yang sangat asyik dengan dunia muzikal.[7] Diikuti dengan watak sokongan sebagai seorang lelaki gelandangan yang berhati mulia dengan sindrom Tourette dalam filem The Suicide Forecast.

Pada 2011, Lim memasuki perkhidmatan tentera wajib.[8][9] Sepanjang latihan asas, dia pengsan akibat masalah jantung dan dimasukkan ke hospital selama 3 bulan. Dia kemudian melengkapkan perkhidmatannya di sebalik diberi pilihan bagi penamatan awal.[10] Sebelum memasuki perkhidmatan tentera Lim meninggalkan agensinya Yedang Entertainment.[11] Setelah penamatannya pada 2013 dia berpindah ke Blossom Entertainment. Dia kemudian kembali berlakon sebagai watak utama sebagai abang yang penyayang dalam drama harian SBS 2013 Ugly Alert, diikuti dengan watak penjahat dalam filem 2014 The Con Artists.[12]